鐘離意非常善良，樂於幫助別人。他年輕時任郡督郵，部下很多都受到過他的幫助。有一年，當地發生大瘟疫，死了上萬人，人們四處逃亡，只有鐘離意一人留了下來，親自照料慰問病人，並送給他們醫藥。上天真的眷顧積德行善的好人，在這大疫之年，鐘離意雖與瘟疫近在咫尺，但依舊安然無恙。

因為鐘離意的德行操守過人，所以不久他被舉為孝廉，再次升遷。有一年寒冬臘月，鐘離意接到命令負責押送服勞役的人到河內地區，但這些服勞役的人穿的非常單薄，有的因為病重已不能行走。在經過弘農時，鐘離意讓當地縣令馬上製作棉衣給這些服勞役的人穿上。光武帝得知此事後，說鐘離意真是位好官，讚賞他有仁愛之心。

鐘離意後來又把這些服勞役之人的刑具卸了下來，讓這些人自己走路，結果這些人都按指定日期到了目的地，沒有任何耽誤。鐘離意後來擔任多個地方的縣令，他待人總是心懷寬容和憐憫之心，很多犯過罪的人都被他所感化。有一個叫防廣的因犯罪而入獄，在獄中聽說母親病死了，傷心哭泣而不吃東西。鐘離意知道後非常可憐他，便允許他回家去埋葬母親。防廣埋葬母親後，自己回到了獄中。

顯宗即位後，鐘離意被徵召為尚書。當時，有個官員因貪污金錢珠寶而被查處，皇帝命令把那些收繳的錢財珠寶按等級賞賜給群臣。鐘離意分到了一些珠寶，但他把珠寶全部扔在了地上，而且不拜謝皇帝的賞賜。皇帝非常奇怪，問他原因。一身正氣的鐘離意道：「我聽說孔子忍渴都不喝名叫「盜泉」的泉水；曾參因為街道叫「勝母」而調轉車頭，這是因為不喜歡這些不好的名稱。這是貪污來的珠寶，我實在不敢拜受。」皇帝讚歎道：「尚書真是清廉啊！」改用朝廷庫房的錢賞賜給了鐘離意。